Multiskale Modellierung des Auflösungsmechanismus während der Anfangsphase der Zementhydratation (CEM-bridge)

31.03.2021

Deutsche Forschungsgemeinschaft (DFG) – Projektnummer 455605608

Das Hauptziel des Projektes ist die Entwicklung eines grundlegenden physikalisch-chemischen Multiskalenmodells, das für die Auflösungsmechanismen zu Beginn der Alit- und Belit-Zementklinkerhydratation den Nano- mit dem Mikrobereich verknüpft. Als erster Schritt wird die Komplexbildung und -auflösung der Alit- und Belit-Klinkeroberflächen in stark verdünnten Systemen mittels atomistischer Modellierung betrachtet, wobei zwischen den verschiedenen Kristallebenen unterschieden wird. Auf der Mikroebene werden hierbei die Auflösungsraten quantifiziert und validiert, um später mit entsprechenden Modellen die Reaktionskinetik der Zementhydratation abbilden zu können. Das mehrskalige Modell ermöglicht mit der Vorhersage der Auflösungsrate über die Interaktion von Kristallstruktur mit der Zusammensetzung der umgebenden Lösung, ein tiefgreifendes Verständnis der Reaktivität von Alit und Belit. Dieses Verständnis ermöglicht es bei der Optimierung von Zement und Zementersatzstoffen, deren Nachhaltigkeitspotenzial durch ihre geringe Reaktivität begrenzt ist, neue Wege zu gehen. So können durch eine weitere Reduktion des Klinkergehaltes, ohne Verlust der Hydratationsleistung, zukunftsfähige zementbasierte Bindemittel entwickelt werden. Um das Hauptziel zu erreichen, wird von den beiden Gruppen der Universität Kassel (UniKs) und der Technischen Universität Darmstadt (TUDa) auf verschiedenen Ebenen ein mehrskaliges Modell entwickelt. Die UniKs koppelt hierzu ein „biased molecular dynamics (MetaD) model“ mit einem „reactive force field (ReaxFF)“, um die Reaktionsverläufe und die Aktivierungsenergien zu erhalten. Die daraus berechnete Reaktionsrate aller atomistischen Zwischenschritte wird zur Entwicklung des Modells auf Mikroebene, das auf der „kinetic Monte Carlo (kMC)“ Methode basiert, an die TUDa weitergegeben.Es sind folgende Projektphasen vorgesehen: a) Bewertung der Reaktivität verschiedener Kristallebenen von Alit und Belit; b) Bestimmung der atomistischen Reaktionsverläufe und Aktivierungsenergien für stark verdünnte Lösungen; c) Hochskalierung der Auflösungsgeschwindigkeiten und der Morphologie von Alit und Belit unter Verwendung eines kinetischen Monte Carlo (kMC) Ansatzes; d) Untersuchung des Effekts von höheren Sättigungen in der umgebenden Lösung; e) Validierung von c) und d) durch experimentelle Daten aus der Literatur. Die Auflösungsraten des kMC-Upscaling werden anfänglich für stark verdünnte Lösungen validiert. Dies ist von großer Bedeutung, da es die Trennung der einzelnen Beiträge der kombinierten Auflösungs-Ausfällungs-Reaktionsprozesse ermöglicht. Dadurch können experimentelle Ergebnisse besser vorhergesagt und interpretiert werden. Als nächstes wird bei der Validierung von kMC-Vorhersagen mit experimentellen Ergebnissen der Effekt von höheren Sättigungen der umgebenden Lösung berücksichtigt, um schrittweise realistische Bedingungen für die Anfangsphase der Zementhydratation zu erreichen.

Antragsteller:

    • Professor Dr.-Ing. Eduardus Koenders, Ph.D.
    • Technische Universität Darmstadt
    • Institut für Werkstoffe im Bauwesen
    • Professor Dr. Bernhard Middendorf
    • Universität Kassel
    • Institut für konstruktiven Ingenieurbau (IKI)
    • Fachgebiet Werkstoffe des Bauwesens und Bauchemie

Fachliche Zuordnung: Baustoffwissenschaften, Bauchemie, Bauphysik

Projektkennung: Deutsche Forschungsgemeinschaft (DFG) – Projektnummer 455605608

Förderung: Förderung seit 2021

DFG-Verfahren: Sachbeihilfen

Mitverantwortlicher: Dr.-Ing. Neven Ukrainczyk, Ph.D.

Website: https://gepris.dfg.de/gepris/projekt/455605608

Interaction between the two modeling scales is based on the transition state theory to calculate the individual rates of the atomistic metaD Molecula Dynamics (MD) simulations which are fed to run the kinetic Monte Carlo (kMC) simulations to obtain the mesoscopic dissolution rate. The kMC output on upscaled morphology and reaction rates are compared with experimental results.